时间: 2024-07-14 20:19:08 | 作者: 胺盐卤素盐
氮污染是水体富营养化的本源之一，是水生态环境恶化的重要诱因。水中无机氮污染包含氨氮和硝态氮；其间氨氮简单转化为硝态氮，硝态氮也简单转化为氨氮，但氨氮和硝态氮均难以直接转化为氮气。生物处理被大范围的使用在含氮废水的脱氮处理，存在着能耗高、操控杂乱、受C/N比限制等问题，且难以处理高盐、高氨氮、有毒难降解废水。此外，含氮废水还包含丰厚的化学能。因而，含氮污水的脱氮处理以及同步产能一直是水处理范畴的难点和应战。
针对含氮废水的脱氮和产能难题，周保学教授团队提出了阳极区Cl•/ClO•氧化氨氮为氮气、阴极区复原硝态氮为氮气/氨氮的耗竭脱氮光电化学新办法。首要发展包含五方面：
2017年，周保学教授团队在Water Research (2017, 108, 293-300)宣布了WO3光阳极产Cl•氧化氨氮脱氮的办法。与折点法比较，Cl•可以更快速地进犯氨氮(1.1×109 M−1 s−1)，捕获氨氮中的氢原子构成•NH2，进而将氨氮氧化为氮气。之后经过阳极资料的规划(如WO3、TiO2/WO3、BiVO4/WO3、Co3O4/BiVO4等)，强化了Cl•的生成，提高了氨氮的去除作用。该办法还具有所需氯离子浓度低、防止氯气污染的特色。
在Cl•氧化氨氮系统中，光阳极生成的HO•还会促进氧化氨氮构成必定的硝态氮，导致脱氮功率下降。2019年，周保学教授团队在Environmental Science & Technology (2019, 53, 6945-6953)报导了使用WO3光阳极发生的HO•与锑掺杂氧化锡(Sb−SnO2)阳极发生的活性氯，反响生成ClO•的ClO•氧化氨氮脱氮新办法，提升了氨氮向氮气的转化速率。与Cl•比较，ClO•氧化氨氮转化为氮气的反响速率常数提升了2.8倍。
在Cl•/ClO•氧化氨氮脱氮系统中，现在还没办法防止氨氮部分被转化为硝态氮，然后难以彻底脱除总氮的问题。周保学教授团队在Environmental Science & Technology (2018, 52, 1413-1420；2019, 53, 6945-6953)和Water Research (2020, 170, 115357)等发文，进一步提出了Cl•/ClO•氧化氨氮-阴极硝态氮复原耗竭脱氮的办法，处理了硝态氮的脱氮问题。经过新式阴极资料的规划(如Pd-Cu(OH)2/CF、Pd−Cu/NF和CuNW@CF等)，在该系统中触发硝态氮的复原反响。该系统的机制包含：①Cl•/ClO•高选择性氧化氨氮为氮气；②生成的少数硝态氮被阴极复原为氮气和氨氮；③生成的氨氮则被Cl•/ClO•氧化为氮气，并构成Cl•/ClO•氧化氨氮-阴极硝态氮复原的循环反响，完成总氮的耗竭脱除。该系统被用于多种杂乱含氮废水的脱氮处理，均完成了总氮的简直彻底脱除。
根据Cl•/ClO•氧化氨氮脱氮的系统中，仍难以防止空穴或HO•关于Cl−的过度氧化，构成微量的氯酸盐副产物。氯酸盐有毒副产物是环境重视的污染物，具有环境危险。为了消除副产物的发生，周保学教授团队在Journal of Hazardous Materials (2021, 402, 123725)等发文，提出了经过构建BiVO4/WO3 II型异质结光阳极，下降空穴氧化电势，优先生成Cl•，削减HO•生成，按捺氯酸盐生成的办法。与WO3光阳极系统比较，BiVO4/WO3光阳极系统发生的氯酸盐和硝酸盐分别被按捺了79%和31%。
上海交通大学为该论文的榜首单位，硕士研讨生江盼宇为榜首作者，周廷生博士后和周保学教授为论文的通讯作者。
上述研讨得到了多项国家自然科学基金项目的支撑。周保学教授团队白晶副研讨员、李金花副教授、龙明策研讨员、张岩博士后等在已宣布的含氮废水Cl•/ClO•脱氮系列研讨论文中为通讯作者或作者之一。
江盼宇，上海交通大学环境科学与工程学院在读硕士研讨生。研讨方向为有毒有害难降解污染物降解与产能。
周廷生，上海交通大学环境科学与工程学院博士后。研讨方向为光电催化功用资料。当选上海市“超级博士后”鼓励方案，并掌管国家自然科学基金青年项目和我国博士后面上项目。现在以榜首作者或通讯作者身份在Water Research、Applied Catalysis B: Environmental等高水平学术期刊上宣布SCI论文10余篇。
Water Research创刊于1967年，是世界水协会(IWA)的会刊，为Nature指数82种源刊之一，中科院一区TOP期刊，最新影响因子为13.400，首要出书全球水环境及水应用科学范畴的高质量研讨论文及总述文章，在水资源与水环境范畴具有崇高的学术影响力。
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